2021年 12 月,实验室毛岩鹏副教授团队在热化学循环制氢方面取得新进展,相关研究成果以“Microwave-triggered low temperature thermal reduction of Zr-modified high entropy oxides with extraordinary thermochemical H2 production performance”为题发表在国际知名期刊Energy Conversion and Management上,毛岩鹏副教授为通讯作者,研究生高一博为第一作者。这是近两年团队在该方向上连续发表的第三篇高水平论文。
利用太阳能将水转化为氢被视为一种清洁和可再生的选择。在这一领域,太阳能驱动的两步热化学水分解已成为一种很有吸引力的绿色氢生产方法,可以大大提高太阳能的转换效率。然而,研究人员在该领域的回顾中发现,实现氧化还原反应需要极高的温度(1300-1400°C/800-1000°C),以及多云天气导致反应堆温度的剧烈变化,导致实际的太阳能转化为燃料的效率(5.25%)远低于理论值 (>40%) (Applied Energy, 2020, 267, 114860)。鉴于此,毛岩鹏副教授团队首次提出了基于高熵氧化物的微波驱动热化学制氢的新方法,实现了中等温度下 (600-900℃)氢气的连续生产 (Applied Energy, 2020, 279, 115777)。
图1. (a) 太阳能两步热化学水分解循环; (b) 和 (c) Zr修饰高熵氧化物。
研究人员在前期的基础之上,利用氧化锆对高熵氧化物进行修饰FeMgCoNiOx/Zry,在微波触发热还原及模拟太阳能驱动水分解的过程中,进一步提高了氢气产量和太阳能转化为燃料的效率。通过将Zr离子含量水平从0.0调整到1.0,FeMgCoNiOx/Zr0.6显示出最好的效果,H2产率为4.84 mmol/g,是FeMgCoNiOx (2.35 mmol/g)的2倍,并表现出优异的热力学能源效率 (50%)。研究结果表明,设计具有丰富氧空位的材料是提高其热化学活性的一种非常有效的策略。该工作构建了一种更有效和可扩展的微波协同太阳能的热化学制氢方法,能够以更低的能量连续制取氢气。随着可用清洁电力的不断发展,该结果为未来提供了一个有价值的操作策略和有前途的材料,以实现高效、低温太阳能燃料的生产。